近日，上海电机学院姜凯课题组联合华东师范大学胡志高团队，依托上海同步辐射光源高压原位表征平台，在二维范德华异质结高压相变动力学与界面耦合机制研究领域取得重要进展。研究团队利用金刚石对顶砧高压技术，结合原位同步辐射X射线衍射、拉曼光谱、光致发光表征与第一性原理计算，系统解析了α/β-In₂Se₃范德华异质结在连续静水压力下完整的结构演化路径，厘清界面应变对相变阈值、相共存区间的调控规律。相关成果以 “Pressure-driven phase structure dynamics of a van der Waals α/β-In₂Se₃ heterojunction”为题发表于Physical Review B 114, 094104 (2026)。
二维范德华层状材料凭借无悬挂键界面、可精准堆叠调控的优势，成为构筑新型光电器件的核心材料体系。其中In₂Se₃兼具室温铁电性、窄带隙半导体特性与丰富的多相结构，α相与β相可通过干法转移构筑天然晶格失配的α/β-In₂Se₃异质结，界面本征范德华耦合有望实现应力可调的电子、光学响应。高压作为无杂质、连续可控的外场调控手段，能够直接压缩层间范德华间隙，诱导晶体结构重构与能带重塑，是探究异质结界面本征耦合的理想手段。
现有研究仅单独报道单相α-In₂Se₃的高压相变行为：常压α相在～1 GPa转变为单斜β'中间相，高压下进一步转化为致密β相。但α/β-In₂Se₃复合异质结在压力下的结构稳定性、界面诱导相变偏移、微观相空间演化规律仍缺乏原子尺度的直接实验证据，限制了应力工程基In₂Se₃极端环境光电器件的设计开发。
针对这一关键科学问题，研究团队首先通过机械剥离+干法转移制备横向尺寸约12.41 μm的高质量α/β-In₂Se₃范德华异质结，利用常压拉曼Mapping验证两相区域稳定共存、界面耦合均匀。依托上海同步辐射BL15U1线站开展原位高压角散X射线衍射，搭配532 nm激光原位拉曼光谱追踪晶格振动演化，最高施加静水压力达41.80 GPa。
实验结果表明，单相α-In₂Se₃会经历两段连续一级相变：0–2.17 GPa稳定α相；2.17 GPa发生α→β'相变，层间范德华间隙压缩引发c轴收缩、原子重排；6 GPa以上β'完全转化为三维密堆积结构的稳定β相。而构筑α/β异质结后，界面晶格失配产生的局域应变场显著改变相变行为：1.异质结内α→β'相变阈值由单相2.17 GPa提升至2.59 GPa，界面耦合提升结构畸变能垒，小幅稳定α相；2.两相共存稳定窗口拓宽至0–2.59 GPa，0–2 GPa区间异质结可维持完整两相结构，具备稳定器件工作区间；3. β'中间相在界面区域持续稳定至6.13 GPa，相转变以界面形核、向α相内部逐步扩散的空间非均匀方式进行。
图1：单层NiI2非共线磁结构的矢量自旋极化STM测量。（a-d）螺旋磁的三维自旋分量、（e）旋转平面，（f）两种手性。（g）螺旋磁伴生的2Q电荷调制。（h-p）螺旋磁畴界处的拓扑磁半子的三维自旋结构和拓扑荷分布。
团队通过变压拉曼强度占比图谱直观量化相变进程：α相特征模A₁¹随压力升高强度持续衰减，β'特征Ag⁴模在2.59–6.13 GPa区间占据主导，6 GPa后完全被β相Eg²模取代。不同压力下的空间分辨拉曼Mapping直观呈现相分布动态演变，证实高压下异质结从两相共存、经中间β'过渡相，最终全域转化为纯β相的完整演化路径。
图2（a-c）：NiI2螺旋磁和畴壁结构的蒙特卡洛模拟、GSC模型给出的电极化分布、束缚电荷分布（d）畴壁电荷分布的实验测量。(e) 效果图：螺旋磁、拓扑磁结构诱导的电极化与束缚电荷
本研究结合多尺度原位同步辐射表征与第一性原理计算，建立了一套可推广至其他二维过渡金属硫族化合物异质结高压物性研究的实验-理论一体化方案，为设计耐受极端环境、应力可调的新型二维光电子器件开辟新思路。
本研究得到国家自然科学基金（62375086、62274066）、上海市高校东方学者特聘教授计划资助支持。
论文链接：https://doi.org/10.1103/r3d1-qmsx
